李叔同热爱祖国，一心渴望祖国富强起来。有感于国家内忧外患，社会风俗颓废，民主空气淡薄等现实情况，20世纪初，他与许幻园、黄炎培等一些思想先进的人士在上海南市创办了“沪学会”，定期演讲爱国、卫生、民主等内容，并附设补习学校，培植后进。他编写了一本《文野婚姻新戏册》，宣传男女婚姻自由的思想。
1905年，李叔同先后为补习学校写了两首歌颂祖国的歌词《祖国歌》和《大中华》。
《祖国歌》的歌词是：
上下五千年，一脉延，文明莫与肩。纵横数万里，膏腴地，独享天然利。国是世界最古国，民是亚洲大国民。呜呼大国民。呜呼唯我大国民！幸生珍世界，琳琅十倍增声价。我将骑狮越昆仑，驾鹤飞渡太平洋，谁与我仗剑挥刀？呜呼大国民，谁与我鼓吹庆升平！
《大中华》的歌词大意是：
……赤县膏腴神明裔。地大物博，相生相养，建国五千余岁。振衣昆仑之巅，濯足扶桑之漪；山川灵秀所钟，人物光荣永垂。猗欤哉，伟欤哉，仁风翔九畿！猗欤哉，伟欤哉，威灵振四夷！……
李叔同身处封建政治腐败、濒于崩溃之际，深感民族自尊心的丧失，因此歌词中热情歌颂祖国历史悠久、地大物博，以增强民族自尊心，唤起国民奋发图强的爱国精神。这两首歌，一时风行全国，为广大男女青年所传唱，并且远播到海外华侨中。
李叔同后来的门生丰子恺，在回忆当年情景时说，他的少年时代正是中国外患日逼、屡遭国耻之际，“那时民间曾经有‘抵制美货’‘抵制日货’‘劝用国货’等运动。我在小学里唱到这《祖国歌》的时候，正是‘劝用国货’的时期。我唱到‘上下五千年，一脉延，文明莫与肩。纵横数万里，膏腴地，独享天然利’的时候，和同学们肩了旗子排队到街上去宣传‘劝用国货’时的情景，憬然在目。我们排队游行时唱着歌，李叔同先生的《祖国歌》正是其中之一。”（《李叔同先生的爱国精神》）从丰子恺的回忆可以看出，20世纪初，《祖国歌》和它的作者李叔同影响之一斑。
1910年，李叔同从日本学成归国，当时正是中华民族革命思想最为澎湃的时期，他遂即加入柳亚子领导的进步文学团体——“南社”，努力鼓吹及唤醒国民的民族精神。转年，辛亥革命，民国成立，他感奋而填了一阕《满江红》：
皎皎昆仑，山顶月，有人长啸。看囊底，宝刀如雪，恩仇多少。双手裂开鼷鼠胆，寸金铸出民权脑。算此生，不负是男儿，头颅好。
荆轲墓，咸阳道；聂政死，尸骸暴。尽大江东去，余情还绕。魂魄化成精卫鸟，血花溅作红心草。看从今，一担好山河，英雄造。
《满江红》表达了李叔同对祖国的挚爱，并也以此激发国人的拳拳爱国心。在天津，由贺敬之书写的《满江红》这一歌词（刻石）被安置在“李叔同书法碑林”迎面的地方。